Научный отчет № 5426

Название
Взаимодействие диссоциированного воздуха с поверхностью β-кристобалита (SiO₂): энергетические характеристики процессов адсорбции, десорбции, ударной и ассоциативной рекомбинации.
Авторы
Крупнов А.А., Погосбекян М.Ю.
Аннотация
Разработана модель взаимодействия диссоциированного воздуха с поверхностью теплозащитного материала SiO₂ (β-кристобалит). Для описания гетерогенных процессов использовался кластерный подход, в котором поверхность (111) кристалла SiO₂ моделировалась различными кластерами, передающими стехиометрию кристалла и валентные состояния, лежащие на поверхности SiO₂ атомы кремния и кислорода. В процессе моделирования рассматривались три места адсорбции. Рассчитаны поверхности потенциальной энергии процессов адсорбции и гетерогенной рекомбинации, определяющие потенциалы, необходимые для проведения молекулярно-динамических расчетов. Для рассматриваемых центров адсорбции определены энергии адсорбции атомов N, О и молекул N₂, O₂, NO, ОN. Показано, что химическая адсорбция реализуется только на одном центре адсорбции S1. В то время как на остальных центрах адсорбции S2 и S3 осуществляется физическая адсорбция, определяемая вандерваальсовым взаимодействием. Показано. что проникновение атомов кислорода и азота внутрь кристаллической структуры приводит к дезактивации активного центра S1 в результате связывания валентного электрона атома кремния первого слоя. Для процессов ударной (Или-Райдила) и ассоциативной (Ленгмюра-Хинщельвуда) рекомбинации, приводящей к образованию молекул N₂, O₂, NO, ОN, рассчитаны тепловые эффекты реакций для различных активных центров.
Год публикации
2018 г.
Объём
48 с.
Ключевые слова
SiO₂, адсорбция, рекомбинация, квантовая механика, метод функционала плотности DFT, кластерный подход, гетерогенные реакции